Touma Kamijou nie może złapać przerwy. Po inwazji na Academy City napięcia polityczne wciąż rosną, gdy zderzają się zarówno nauki, jak i magiczne frakcje. Wydaje się, że Academy City zamierza wypowiedzieć wojnę Kościołowi rzymskokatolickiemu, w konsekwencji pogrążając cały świat w globalnej wojnie. Touma wkrótce ponownie znajduje się na pierwszej linii frontu, dążąc do ochrony swoich przyjaciół i sojuszników.
Toaru Majutsu no Index III służy jako ostatnia odsłona oryginalnej serii jako Touma, Accelerator, a prawdziwy poziom 0 Shiage Hamazura kontynuują swoje oddzielne podróże, poprzedzając ostateczny akt oryginalnej serii powieści świetlnych.
